近日,昆明理工大学环境科学与工程学院潘学军教授团队在新污染物降解领域取得重要研究进展,相关成果以“Synergistic Na-K dual active sites on ultrathin g-C3N5 nanosheets boost electron delocalization for natural-oxygen-condition H2O2 photosynthesis”为题,发表在环境与能源催化领域国际权威期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。

本研究团队从电子结构与活性中心协同的角度出发,通过熔盐辅助结晶调控策略,制备了具有氰基(–C≡N)、N空位和Na-K双活性位点的超薄CN-Na-K催化剂,在无需外部曝气的条件下实现了高效绿色的H2O2光催化合成。该催化剂在无曝气条件下,展现出优异的H2O2生成性能(LED灯下达1260.03 μmol·g–1·h–1,氙灯下达4739.89 μmol·g–1·h–1)。生成的H2O2可以原位降解多种新污染物,对抗生素(TC、OFX、SMX、CTC)去除率超95%,另外对双酚A(97.6%)和苯酚(84.8%)也能高效去除,验证了系统的高通用性与实用潜力。机理研究表明,氰基构建内建电场促进电荷分离,N空位增强了π电子离域。Na-K双位点则作为协同催化中心,Na+作为强效电子陷阱捕获电子,K+促进激发态电子生成并稳定空穴,实现了WOR与ORR的双通道高效产H2O2机制。研究还结合原位红外漫反射光谱和密度泛函理论计算,系统揭示了体系的电荷转移机制与反应路径,为调控g-C3N5基材料的电子离域和双活性位点工程提供了新策略,也有望推动绿色催化技术在环境治理与清洁能源领域的应用。

潘学军教授、曹少文教授和杨贵老师为该论文的共同通讯作者,硕士研究生龙娟为该论文的第一作者,昆明理工大学为论文的第一通讯单位。
(供稿:环境科学与工程学院)